Rođen je 11. maja 1933. godine, od oca Momčila, sudije i majke Ljubice, domaćice, u Zaječaru. Deda po ocu Rihard Lang, bio je Nijemac, arhitekta. Oženivši se Zoranovom babom Stevkom, prešao je u pravoslavlje i uzeo ime Radmilo. Odatle potiče porodično prezime Radmilović.
Završio je gimnaziju i bio je član dramske sekcije koju je vodio Milan Srdoč.
Po očevoj želji upisao je Pravni fakultet u Beogradu i poslije dvije godine ga napušta. Potom je studirao na Arhitektonskom koji takođe napušta, a ubrzo upisuje Filološki fakultet, odsjek engleski jezik. Uporedo je oprobao glumačke mogućnostu u KUD „Ivo Lola Ribar“. Tada odlučuje da napusti studije engleskog jezika i posvećuje se glumi. Na nagovor glavne glumice, koja mu je bila simpatija sa kojom je bio partner u kulturnom umjetničkom društvu upisuje i postupno apsolvira glumu na Akademiji za pozorište, film, radio i televiziju, te započeo karijeru u Beogradskom dramskom pozorištu (1962—1968), u kome je isprva nastupao u manje značajnim predstavama. Diplomirao je 1963. godine u klasi profesora Mate Miloševića.
Debitovao je 1962. godine u filmu “Čudna devojka”, Jovana Živanovića.
Njegova najpoznatija uloga bila je u pozorišnoj predstavi Radovan III, po kojoj je dobio titulu Kralja humora i improvizacije.
Preminuo je 21. jula 1985. godine u 53. godini života na Prvoj hirurškoj klinici od problema sa digestivnim traktom. Kremiran je, a njegova urna se nalazi u Aleji zaslužnih građana na Novom Groblju u Beogradu.
Nagrada "Zoranov brk" se dodjeljuje svake godine u čast Zorana Radmilovića na manifestaciji "Dani Zorana Radmilovića" u Zaječaru. Nagrada je ustanovljena 1991. Godine
1966. godine Zoran se oženio glumicom Dinom Rutić. 1974. godine su dobili ćerku Anu. Ona je diplomirala glumu, ali je radila kao novinarka. Napisala je dvije knjige: „Zalažem se za laž“ (2009) u kojoj se nalaze priče, pjesme i dnevnici koje je glumac vodio i „Kad je svet imao brkove“ (2011) u kojoj je sačuvala svoje najlepše uspomene na oca. Na osnovu prve knjige je snimljen film koji je posvećen Zoranu Radmiloviću. Ana je preminula 7. februara 2017. godine.
